锂离子电池正极材料中的岩盐氧化物具有复杂的晶体结构，包括有序层状、阳离子无序、有序尖晶石、无序尖晶石及共生结构等。通过改变成分来调整晶体结构，可以协同改善电化学性能，如比容量、可逆性和倍率性能。本工作通过将富锂正极材料中的阳离子占位无序度与过渡金属的离子半径和电子构型相关联，建立了一个有效的描述符，用于预测层状、无序和层状 - 无序共生结构。基于描述符设计一系列 Li _1.2 Ni _0.4 Mn _0.4−a Nb _a O ₂ 化合物，其中合成的层状 - 无序共生正极在电化学性能测试中表现出 312 mAh/g 的高比容量，在循环性能上也具有明显优势。通过计算三种材料脱锂过程，发现在深度脱锂后，层状 LNMN10 和无序 LNMN30 都出现了明显的 O-O 键，而层状 - 无序共生的 LNMN20 能保持良好的结构框架。该研究为不同结构富锂正极材料的可控制备提供了有效策略，这将促进高性能锂离子电池正极材料的开发。 相关研究结果发表在 ACS Nano. 2024, 18, 3, 2302-2311 。

图 富锂正极材料的结构预测与实验验证