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苏科大李长明/胡俊蝶Carbon:光催化H2O2的原位生产和活化实现高效杀菌消毒

苏科大李长明/胡俊蝶Carbon:光催化H2O2的原位生产和活化实现高效杀菌消毒

【文章信息】

光催化H2O2的原位生产和活化实现高效杀菌消毒

第一作者:邵媛媛

通讯作者:胡俊蝶*,李长明*

单位:苏州科技大学,青岛大学

【研究背景】

过氧化氢(H2O2)是一种重要的环境友好型绿色氧化剂,如何实现现场小规模的H2O2生产是目前的研究热点。太阳能驱动原位H2O2生产和活化利用的级联反应是一种可持续发展策略,如原位杀菌、有机污染物降解等。然而,如何提高光催化剂生产和活化H2O2的能力是目前面临的两大挑战。

【文章简介】

基于此, 苏州科技大学李长明教授、胡俊蝶副教授团队 ,在国际知名期刊 Carbon 上发表题为 “Significantly enhanced photocatalytic in-situ H2O2 production and consumptionactivities for efficient sterilization by ZnIn2S4/g-C3N4 heterojunction” 的观点文章。

该课题组设计构筑一种2D/2D硫化铟锌/石墨相氮化碳(ZnIn2S4/g-C3N4)催化剂通过空气中氧气的两电子还原过程(ORR)用于光催化原位生产H2O2,并快速分解产生强氧化性活性氧自由基(ROS)用于高效杀菌,如示意图1所示。该工作为H2O2的高效原位生成和活化提供了一种有效的光催化材料,并提供了一种有前景的光驱动杀菌消毒策略。

示意图1. ZnIn2S4/g-C3N4异质结的构建及其光催化产双氧水杀菌的示意图。

【本文要点】

要点一:ZnIn2S4/g-C3N4异质结结构

实验结果表明,通过原位生长方法将ZnIn2S4纳米片均匀地垂直修饰在g-C3N4纳米片表面,成功构筑2D/2D ZnIn2S4/g-C3N4异质结材料。(图1)

图1. (a) ZnIn2S4材料的扫描电子显微镜图。(b) ZnIn2S4材料的透射电子显微镜图。(c) 超薄g-C3N4材料的透射电子显微镜图。(d) ZIS/CN材料的扫描电子显微镜图。(e) ZIS/CN材料的透射电子显微镜图。(f) ZIS/CN材料的高分辨透射电子显微镜图(插图为其电子衍射图谱)。X射线能谱分析图:(g) ZIS/CN材料的扫

要点二:ZnIn2S4/g-C3N4异质结光学性质及光电化学性质表征

ZnIn2S4能够有效增强g-C3N4材料的太阳光响应,此外,ZnIn2S4/g-C3N4异质结可以有效促进光生载流子的分离、传输和迁移效率,抑制光生载流子的重组,有助于提高光生电荷利用率,进而增强光催化活性。(图2-3)

图2. (a) 固体紫外可见光吸收光谱,(b) 材料带隙图,(c) 稳态荧光和 (d) 时间分辨光致发光光谱。
图3. (a) 瞬态光电流对比图,(b) 电化学阻抗对比图。

要点三:ZnIn2S4/g-C3N4异质结的光催化性能

光催化性能实验数据表明,一方面,ZnIn2S4有效促进了g-C3N4材料的ORR能力,可见光照射下ZnIn2S4/g-C3N4异质结产生H2O2的效率高达798.11 μmol h-1 g-1;另一方面,ZnIn2S4能够有效促进原位生成H2O2的高效活化分解,产生大量强氧化性ROS自由基,有利于快速杀菌。(图4)

图4. 不同催化剂光催化性能:(a,b) 光催化制备H2O2性能图,(c) 量子效率图,(d) 光催化H2O2分解效率图。

要点四:ZnIn2S4/g-C3N4异质结的光催化杀菌性能

如图5所示,ZnIn2S4/g-C3N4异质结在光催化H2O2原位制备和持续活化的级联反应中表现出优异的杀菌性能,大肠杆菌在25分钟内被完全消灭,金黄色葡萄球菌在光照60分钟后的灭菌率高达98%。(图5)

图5. 不同催化剂光催化杀菌性能:(a) 大肠杆菌和(b) 金黄色葡萄球菌在不同光照时间下的杀菌效果图。

要点五:反应机理探究

通过DMPO自旋捕获ESR技术检测反应中间体,证实了在光照下ZnIn2S4/g-C3N4异质结具有较强的还原和氧化能力,进而产生更多的强氧化性ROS · O2-和 · OH自由基,这也在杀菌中起重要作用。同时通过LSV实验证明,ZnIn2S4/g-C3N4异质结在光催化制备H2O2过程中的平均电子转移数(n)约为2,表明为2e- ORR还原过程。(图6和示意图2)

图6. DMPO自旋俘获ESR光谱: (a) 超氧自由基和(b) 羟基自由基。(c) 1.0 ZIS/CN的LSV曲线,(d) RDE分析所得数据的Koutecky-Levich图。
示意图2. ZnIn2S4/g-C3N4异质结光催化原位生产H2O2并通过级联反应杀菌的机理图。

【文章链接】

Significantly enhanced photocatalytic in-situ H2O2 production and consumption activities for efficient sterilization by ZnIn2S4/g-C3N4 heterojunction

doi.org/10.1016/j.carbo

【通讯作者简介】

胡俊蝶 副教授简介:江苏省“双创博士”,苏州科技大学材料科学与工程学院副教授,2019年博士毕业于苏州大学材料与化学化工学部。研究兴趣为新型纳米复合材料在新能源及环境修复领域的应用,包括光催化技术在分解水制H2/O2、CO2还原、H2O2原位制备、废气/废水治理等方向的研究。迄今以第一/通讯作者在 Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B: Environ., Nano energy, Chem. Eng. J., Small, J. Mater. Chem. A, ACS Appl. Mater. Interfaces 等期刊上发表高质量SCI论文20余篇;总被引800余次;主持/完成科研项目6项;申请/授权国家发明专利13项。

李长明 教授简介:欧洲科学院院士、俄罗斯工程院外籍院士、美国医学与生物工程院院士,现苏州科技大学材料科学与工程学院院长。主要研究兴趣包括功能材料(能源、生物)、清洁能源(锂电池,燃料电池,氢能源,超级电容器,太阳能电池等)、生物传感与芯片。已发表700多篇 SCI 顶尖论文,美国和中国等专利280多项,国际/国内学术大会主题或邀请报告200多次,SCI总引用37,000多次,H因子92。2014年来连续荣获汤森路透全球材料科学精英,科睿唯安全球交叉学科和爱思唯尔全球材料高被引科学家。

【课题组介绍】

详细信息见课题组主页:

clxy.usts.edu.cn/info/1

clxy.usts.edu.cn/info/1

发布于 2022-01-21 17:25